M88体育-明升M88体育讯（通讯员 冯宇帅）近日，我校化学学院叶欢副研究员、曹菲菲教授联合澳大利亚科学院院士、澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授在国际学术期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为“Work-Function-Induced Interfacial Electron/Ion Transport in Carbon Hosts toward Dendrite-Free Lithium Metal Anodes”的研究论文。针对锂金属电池复合负极中碳基载体对金属锂沉积行为的影响规律和调控机制尚不明晰这一问题，本研究通过掺杂过渡金属元素，调控碳基载体表面结构，提出了金属锂负极/电解质界面电荷转移聚集反应新机制。
随着电动汽车、航空航天、深海探测等国家重大工程领域的迅猛发展，高比能储能器件需求愈加强烈。基于金属锂负极组装的金属锂二次电池，能量密度有望突破500 Wh/kg，实现电动汽车超过500 km的续航里程，受到了广泛关注。然而，不同于传统石墨负极的插层反应机制，金属锂负极是通过锂的反复沉积/剥离实现能量的存储和转化。金属锂的沉积/剥离过程涉及锂离子和电子在锂负极/电解质界面处的反应，锂离子和电子在锂负极/电解质界面处的耦合传输速率直接决定着后续锂离子流分布情况和金属锂的沉积形貌。调控碳载体的表面结构以优化电子传导和锂离子传输对于构建稳定的复合锂金属负极至关重要。但是，目前碳基载体对金属锂沉积行为的影响规律和调控机制尚不明晰。
图1功函数调控碳基载体表面电子传递和锂离子扩散示意图。
鉴于此，我校化学学院生物质电能源化学研究室从材料的表面性质-功函数出发，通过掺杂过渡金属元素钴，调控碳基载体表面结构，调节碳材料表界面电子转移方向，建立碳基载体结构与电化学性能之间的构效关系。紫外光电子能谱和密度泛函理论计算表明，含钴碳纤维（Co-CNF）的功函数比纯碳纤维（CNF）的功函数高，能驱动电子从碳向钴泵送和积聚，提高Co-CNF对锂离子的亲和力，促使锂离子快速催化还原为锂金属。此外，具有高功函数的钴原子或团簇能够降低锂离子扩散能垒，促使锂离子均匀分布在碳纤维骨架表面，诱导金属锂沿着碳纤维骨架沉积生长。基于该Co-CNF/Li复合锂负极组装的全电池，在接近实用化条件下（面容量达到3.6 mAh/cm2，负极/正极容量比我校化学学院硕士研究生冯宇帅为论文第一作者，化学学院叶欢副研究员、曹菲菲教授和澳大利亚科学院院士、澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授为论文通讯作者。
近年来，聚焦于“高比能动力电池”这一重要领域，围绕高容量、高安全金属锂电池负极，我校化学学院叶欢副研究员、曹菲菲教授团队与国内外研究团队展开合作，在《先进材料》（Adv. Mater., 2022, 34, 2204835）、《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater., 2023, 2303427）、《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 25508）、《能源环境科学》（Energy Environ. Sci., 2021, 14, 1835）、《能源存储材料》（Energy Storage Mater., 2023, 55, 652）等国内外高水平期刊发表系列研究成果，助力国家、湖北省“新能源和智能网联汽车”产业快速发展。
审核人：叶欢
【英文摘要】
Coupled electron/ion transport is a decisive feature of Li plating/stripping, wherein the compatibility of electron/ion transport rates determines the morphology of deposited Li. Local Li+ hotspots form due to inhomogeneous interfacial charge transfer and lead to uncontrolled Li deposition, which decreases the Li utilization rate and safety of Li metal anodes. Herein, we report a method to obtain dendrite-free Li metal anodes by driving electron pumping and accumulating and boosting Li ion diffusion by tuning the work function of a carbon host using cobalt-containing catalysts. The results reveal that increasing the work function provides an electron deviation from C to Co, and electron-rich Co shows favorable binding to Li+. The Co catalysts boost Li+ diffusion on the carbon fiber scaffolds without local aggregation by reducing Li+ migration barrier. The as-obtained dendrite-free Li metal anode exhibits a Coulombic efficiency of 99.0%, a cycle life of over 2000 h, a Li utilization rate of 50%, and a capacity retention of 83.4% after 130 cycles in pouch cells at a negative/positive capacity ratio of 2.5. These findings provide a novel strategy to stabilize Li metal by regulating the work function of materials using electrocatalysts.
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审核：曹菲菲
